通关后回到家里，妈妈会告知博士在密阿雷市的磁悬浮车站等你。你需要立刻前往那里，博士的研究生会将你的图鉴升级为全国图鉴，这是触发后续所有神兽捕捉剧情的必要前提。升级图鉴后，系统会自动开始三圣鸟的捕捉剧情，根据你最初选择的御三家不同，首次遭遇的圣鸟也会不同，比如选择草主会对应闪电鸟。这之后你才能正式开展二周目的神兽收集之旅。
提升三圣鸟捕捉效率的关键在于快速完成遭遇次数。这三只鸟会在卡洛斯地区的野外随机出现并立刻逃走，你需要累计遇到它们大约10到11次，它们才会最终在海神洞穴里定点等待捕捉。为了更快刷够次数，推荐你使用会飞行技能的精灵，并选择一个道路交汇的城市作为飞行据点，比如コボクタウン，这样可以快速往返于7号路、10号路等多条道路，显著增加单位时间内的遭遇概率。当它们在海神洞穴定点后，捕捉前务必准备好战术精灵，例如携带催眠术和刀背打技能的妙蛙花，先用催眠控制，再将其体力削减至红血，最后使用超速球或黑暗球进行捕捉，记得带足回复道具。
除了四处游走的三圣鸟，其他传说宝可梦都有固定地点，提前了解地点能节省大量探索时间。超梦位于20号道路尽头口袋妖怪村庄的无名洞窟深处，基格尔德在终极洞窟，而版本限定的哲尔尼亚斯和伊裴尔塔尔则分别只能在X版和Y版的闪焰队秘密基地捕获。特别是捕捉超梦时，由于它可能使用强力的超能力招式，建议在进入战斗前存档，如果捕捉过程中主力精灵被意外击败，读档重来会比使用复活药更节省资源。成功捕捉超梦后，记得拾取它掉落的MEGA进化石。
在成功捕捉神兽之后，游戏的提升还体现在资源的持续获取上。当你获得全国图鉴后，可以留意游戏内的时间，每天在晚上八点到九点这个时段去各地的草丛或道路转转，有几率捡到各种不同的MEGA进化石，这些石头能极大增强你队伍中特定宝可梦的战斗力。二周目开启了更多赚钱途径，例如挑战对战之屋并提升爵位，或者使用增加金钱获得的道具，可以较快地积累财富，用于购买稀有道具、技能机器和时装，从而全面提升你的冒险体验和队伍配置灵活性。
